On the Role of Metals in Nitrogen‐Doped Carbon Electrocatalysts for Oxygen Reduction
10.1002/anie.201500569
Crossref journal-article
Wiley
Angewandte Chemie International Edition (311)
Abstract

AbstractThe notion of metal‐free catalysts is used to refer to carbon materials modified with nonmetallic elements. However, some claimed metal‐free catalysts are prepared using metal‐containing precursors. It is highly contested that metal residues in nitrogen‐doped carbon (NC) catalysts play a crucial role in the oxygen reduction reaction (ORR). In an attempt to reconcile divergent views, a definition for truly metal‐free catalysts is proposed and the differences between NC and M‐Nx/C catalysts are discussed. Metal impurities at levels usually undetectable by techniques such as XPS, XRD, and EDX significantly promote the ORR. Poisoning tests to mask the metal ions reveal the involvement of metal residues as active sites or as modifiers of the electronic structure of the active sites in NC. The unique merits of both M‐Nx/C and NC catalysts are discussed to inspire the development of more advanced nonprecious‐metal catalysts for the ORR.

Bibliography

Masa, J., Xia, W., Muhler, M., & Schuhmann, W. (2015). On the Role of Metals in Nitrogen‐Doped Carbon Electrocatalysts for Oxygen Reduction. Angewandte Chemie International Edition, 54(35), 10102–10120. Portico.

Authors 4
  1. Justus Masa (first)
  2. Wei Xia (additional)
  3. Martin Muhler (additional)
  4. Wolfgang Schuhmann (additional)
References 265 Referenced 620
  1. 10.1016/j.nanoen.2012.02.008
  2. 10.1021/jz100533t
  3. 10.1002/smll.201200861
  4. 10.1002/anie.201109257
  5. 10.1002/ange.201109257
  6. 10.1016/S1872-2067(12)60713-X
  7. 10.1002/anie.200907289
  8. 10.1002/ange.200907289
  9. 10.1039/C4TA02790F
  10. 10.1039/C3TA14043A
  11. 10.1016/j.jpowsour.2013.02.057
  12. 10.1002/cssc.200900180
  13. 10.1126/science.266.5191.1683
  14. 10.1021/cs200652y
  15. 10.1002/adma.200901285
  16. 10.1016/j.carbon.2009.10.009
  17. 10.1126/science.1168049
  18. 10.1021/nn3021234
  19. 10.1002/anie.201209548
  20. 10.1002/ange.201209548
  21. 10.1016/j.elecom.2011.03.018
  22. 10.1039/c0cy00053a
  23. 10.1016/j.ijhydene.2012.12.095
  24. 10.1039/C3EE44078H
  25. 10.1021/nn901850u
  26. 10.1002/anie.201006768
  27. 10.1002/ange.201006768
  28. 10.1039/C4NR03185G
  29. 10.1002/anie.201100170
  30. 10.1002/ange.201100170
  31. 10.1021/ja904595t
  32. 10.1021/jp806084d
  33. 10.1021/ja310566z
  34. 10.1002/anie.201307319
  35. 10.1002/ange.201307319
  36. 10.1002/anie.201101287
  37. 10.1002/ange.201101287
  39. 10.1021/cs400374k
  40. 10.1039/c3cc45480k
  41. 10.1016/j.matlet.2014.08.081
  42. 10.1039/c2ee21802j
  44. 10.1016/j.electacta.2014.02.016
  45. 10.1021/ja306376s
  46. 10.1016/j.carbon.2014.11.008
  47. 10.1021/ja507463w
  49. 10.1021/nn203393d
  50. 10.1002/anie.201410258
  51. 10.1002/ange.201410258
  52. 10.1021/jp055150g
  53. 10.1039/c1cp21665a
  54. 10.1021/jz100971v
  56. 10.1021/nn501506p
  57. 10.1103/PhysRevB.80.235410
  58. 10.1021/am5008547
  60. 10.1021/jp811518e
  61. 10.1016/j.jpowsour.2008.11.087
  62. 10.1016/j.elecom.2009.12.021
  63. 10.1016/j.electacta.2013.03.043
  64. 10.1021/jp811320d
  65. 10.1016/j.apsusc.2009.08.027
  66. 10.1021/nn302906r
  67. 10.1021/jp0266087
  68. 10.1016/j.jpowsour.2014.06.148
  69. 10.1016/j.elecom.2013.05.032
  70. 10.1016/j.electacta.2013.11.026
  71. {'key': 'e_1_2_8_63_2', 'volume-title': 'Lecture Notes in Energy', 'author': 'Dodelet J. P.', 'year': '2013'} / Lecture Notes in Energy by Dodelet J. P. (2013)
  72. 10.1021/jp2027719
  73. 10.1016/j.electacta.2009.11.092
  74. 10.1021/jp057135h
  75. 10.1021/jp900837e
  76. 10.1016/j.electacta.2007.09.027
  77. 10.1016/S0013-4686(97)10120-7
  78. 10.1016/S0013-4686(96)00361-1
  79. 10.1021/jp002444n
  80. 10.1039/C0EE00011F
  81. 10.1021/am900219g
  82. 10.1149/1.2220748
  83. 10.1021/jp9821735
  84. 10.1021/jp062206d
  85. 10.1016/j.jpowsour.2011.06.062
  86. 10.1021/ja5033474
  87. 10.1016/j.electacta.2012.04.075
  88. 10.1021/jp403033x
  89. 10.1016/j.jcat.2014.05.025
  90. 10.1002/anie.201204958
  91. 10.1002/ange.201204958
  92. 10.1002/adma.201302786
  93. 10.1038/nnano.2012.72
  94. 10.1002/anie.200600033
  95. 10.1002/ange.200600033
  96. 10.1039/C4CC03271C
  97. 10.1002/anie.201309171
  98. 10.1002/ange.201309171
  99. 10.1039/C4RA05961A
  100. 10.1021/nl060366v
  101. 10.1002/asia.200800420
  102. 10.1021/jp900069e
  103. 10.1002/smll.200800125
  104. 10.1039/B615824B
  105. 10.1021/la070088v
  106. 10.1021/ja502532y
  108. 10.1002/chem.201404205
  109. 10.1039/C3NR05230C
  110. 10.1021/nn103584t
  111. 10.1073/pnas.1205388109
  112. 10.1039/b9nr00071b
  113. 10.1039/C4EE00370E
  114. 10.1021/ja00539a009
  115. 10.1016/0013-4686(84)85006-9
  116. 10.1038/203182b0
  117. 10.1098/rspa.1956.0062
  118. 10.1016/j.apcatb.2004.06.021
  119. 10.1039/c3sc50205h
  120. 10.1126/science.1172083
  121. 10.1016/j.jpowsour.2005.05.098
  123. 10.1002/anie.200504386
  124. 10.1002/ange.200504386
  125. 10.1038/nmat1840
  126. 10.1021/cs300187z
  127. 10.1002/anie.201306588
  128. 10.1002/ange.201306588
  129. 10.1039/c0ee00558d
  130. 10.1038/2011212a0
  132. 10.1016/0378-7753(78)85014-9
  133. 10.1016/0254-0584(89)90010-2
  134. 10.1039/f19817702827
  135. 10.1149/1.1838350
  137. 10.1021/cm2000649
  138. 10.1016/j.electacta.2008.02.012
  139. 10.1007/BF01039385
  140. 10.1039/c2cc34719a
  141. 10.1126/science.1200832
  143. 10.1038/nchem.1069
  144. {'key': 'e_1_2_8_131_2', 'volume-title': 'Lecture Notes in Energy', 'year': '2013'} / Lecture Notes in Energy (2013)
  145. 10.1038/srep01765
  146. 10.1002/anie.201404333
  147. 10.1002/ange.201404333
  148. 10.1126/science.1170051
  149. 10.1002/9780470974001.f500005
  150. 10.1021/ja506553r
  151. 10.1016/S0013-4686(98)80010-8
  152. 10.1016/S0022-0728(02)01189-0
  153. 10.1021/jp910572g
  154. 10.1016/0013-4686(86)80144-X
  155. 10.1016/0013-4686(86)80022-6
  156. 10.1021/jp020267f
  157. Department of Energy (DOE) Fuel Cells technical plan section of the Fuel Cell Technologies Office Multi‐Year Research Development and Demonstration (MYRD&D) Plan updated November 2014.http://energy.gov/sites/prod/files/2014/12/f19/fcto_myrdd fuel cells.pdf.
  158. 10.1038/nature11115
  159. 10.1038/ncomms1427
  161. 10.1021/ja026179q
  162. 10.1007/BF00618991
  163. 10.1021/jp037184z
  164. 10.1021/jp500781v
  166. 10.1021/cs5003806
  167. 10.1021/nn504637y
  168. 10.1016/j.jpowsour.2014.08.104
  169. 10.1016/j.jpowsour.2014.08.114
  170. 10.1002/anie.201105204
  171. 10.1002/ange.201105204
  172. 10.1021/am506284k
  173. 10.1039/c3ee41444b
  174. 10.1002/anie.201206720
  175. 10.1002/ange.201206720
  176. 10.1021/jp201991j
  177. 10.1021/ja503557x
  178. 10.1021/nn200879h
  179. 10.1016/j.jpowsour.2010.01.012
  180. 10.1021/nl803279t
  181. 10.1021/jp044442z
  182. 10.1016/j.carbon.2005.11.027
  183. 10.1038/ncomms5973
  185. 10.1039/C4MH00123K
  186. 10.1002/adma.200900965
  187. 10.1016/j.carbon.2010.06.040
  188. 10.1021/ja108039j
  189. 10.1021/ja300038p
  191. 10.1039/B819318P
  192. 10.1016/j.jpowsour.2014.08.038
  193. 10.1016/j.jpowsour.2014.07.180
  194. 10.1039/c1gc15349h
  195. {'key': 'e_1_2_8_179_2', 'first-page': '00', 'volume': '0', 'author': 'Xu G.', 'year': '2014', 'journal-title': 'Green Chem.'} / Green Chem. by Xu G. (2014)
  196. 10.1016/j.electacta.2014.06.098
  197. 10.1002/aenm.201200038
  198. {'key': 'e_1_2_8_182_2', 'first-page': '9627', 'volume': '49', 'author': 'Yasuda S.', 'year': '2013', 'journal-title': 'Catal. Commun.'} / Catal. Commun. by Yasuda S. (2013)
  199. 10.1021/ja502646c
  200. 10.1021/jp907928j
  201. 10.1126/science.1159267
  202. 10.1021/jz1016284
  203. 10.1016/j.elecom.2010.02.016
  204. 10.1021/jp972605w
  205. 10.1039/c3nr34267k
  206. 10.1039/c2cp00032f
  207. 10.1016/j.jpowsour.2014.07.173
  208. 10.1021/nn302674k
  209. 10.1016/j.apcatb.2014.04.038
  210. 10.1021/jp035719i
  211. 10.1021/jp003453z
  212. 10.1021/jp0260301
  213. 10.1021/ac801469b
  215. 10.1021/cr020715f
  216. 10.1016/j.memsci.2005.01.035
  217. 10.1038/35104620
  218. 10.1039/b703315j
  220. 10.1073/pnas.0810041106
  221. 10.1002/fuce.200400045
  222. 10.1002/adfm.200901314
  223. 10.1021/ja908638d
  224. 10.1002/anie.200806299
  225. 10.1002/ange.200806299
  226. 10.1021/ma100260a
  227. 10.1021/jp5027674
  228. 10.1002/polb.23395
  229. 10.1039/b600838k
  230. 10.1016/j.jpowsour.2007.08.043
  231. 10.1039/c0jm03613g
  232. 10.1021/jp065181r
  234. 10.1038/nchem.367
  235. 10.1021/cm901203n
  236. 10.1021/jp908933r
  237. 10.1021/ja2047655
  238. 10.1021/jp106042z
  239. 10.1002/anie.200703331
  240. 10.1002/ange.200703331
  241. 10.1021/jp055634c
  242. 10.1021/ja111130t
  243. 10.1016/j.jpowsour.2012.03.098
  244. 10.1021/nl404640n
  245. 10.1021/jp410014a
  246. 10.1021/cs500744x
  247. 10.1002/cssc.201301374
  249. 10.1039/c2jm00044j
  250. 10.1002/cssc.201100284
  251. W. Xia C. Jin S. Kundu M. Muhler Carbon DOI:.
  253. 10.1149/1.1838833
  254. 10.1016/0022-0728(92)80240-5
  255. 10.1016/S0013-4686(98)00382-X
  256. 10.1021/ja502379c
  257. 10.1016/0022-0728(91)85233-F
  258. 10.1021/ja505777v
  259. 10.1021/cs500612k
  260. 10.1039/C4CC06446A
  261. 10.1021/la701522p
  262. 10.1149/1.3248003
  263. 10.1021/jp0651236
  264. 10.1038/nature05118
  265. 10.1021/jp210840a / J. Phys. Chem. C by Venkateswara C. R. (2012)
Dates
Type When
Created 10 years, 1 month ago (July 1, 2015, 7:43 p.m.)
Deposited 1 year, 10 months ago (Oct. 16, 2023, 6:02 a.m.)
Indexed 4 days, 6 hours ago (Aug. 22, 2025, 12:54 a.m.)
Issued 10 years, 1 month ago (July 1, 2015)
Published 10 years, 1 month ago (July 1, 2015)
Published Online 10 years, 1 month ago (July 1, 2015)
Published Print 10 years ago (Aug. 24, 2015)
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  1. DFG
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  2. Helmholtz-Energie-Allianz
    Awards1
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    Awards1
    1. 03X3581D

@article{Masa_2015, title={On the Role of Metals in Nitrogen‐Doped Carbon Electrocatalysts for Oxygen Reduction}, volume={54}, ISSN={1521-3773}, url={http://dx.doi.org/10.1002/anie.201500569}, DOI={10.1002/anie.201500569}, number={35}, journal={Angewandte Chemie International Edition}, publisher={Wiley}, author={Masa, Justus and Xia, Wei and Muhler, Martin and Schuhmann, Wolfgang}, year={2015}, month=jul, pages={10102–10120} }